Theoretical study of the role of water on the capture of organic atmospheric pollutants atmospheric pollutants

Abstract

Cette thèse présente une description quantique des caractéristiques d'adsorption de nouveaux matériaux à travers une étude multi échelle utilisant la Théorie de la Fonctionnelle de Densité (DFT). Notre étude commence au niveau microscopique avec des simulations moléculaires et s'étend aux techniques de simulation solide à l'échelle macroscopique. Notre travail théorique a été mené dans des environnements secs et humides afin de mettre en évidence le rôle de l'eau et de l'humidité dans les processus de réactivité impliqués dans la capture et le stockage des gaz polluants. Au niveau moléculaire, la surface du carbone active a été examinée avec trois polluants aromatiques, révélant diverses voies d'adsorption, y compris la formation de liaisons chimiques et les interactions intermoléculaires, avec des énergies d'adsorption allant de -10 à -414 kJ/mol. Les propriétés thermodynamiques étudiées, ont fourni des informations sur les configurations les plus écologiques via l’étude de ?H et ?G. Pour les simulations en état solide, deux structures de cadre organique métallique (MOFs) ont été étudiées : le cuprate de squarate et les structures de cadre imidazole de type 8 (ZIF-8). L'accent a été mis sur la détermination du nombre maximum de molécules pouvant être adsorbées à l'intérieur des cavités cristallines, en tenant compte de l'effet des molécules d'eau sur le mécanisme. Les résultats ont été comparés à l'aide de données énergétiques, d'interactions d'adsorption et d'analyses de la porosité Connolly pour l'accessibilité dans ces MOFs. De plus, une analyse des isothermes utilisant des algorithmes de Monte Carlo a été utilisée pour interpréter les mécanismes les plus probables de capture des mélanges de polluants.